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儀表網 儀表研發】人類健康與室內環境質量密切相關。甲醛(HCHO)是室內的主要污染物之一,釋放時間長達3至15年。開發高效的凈化室內甲醛技術,有助于創造健康的居住環境。另外,甲醛超標問題一直是廣大群眾關心的問題,此類新聞更是層出不窮。家是人們的依靠和歸宿,家中的空氣質量直接影響到人們的身體健康,所以甲醛超標是警戒線,不能超越。
甲醛是一種無色有刺激性氣體,又稱蟻醛。雖然無色,但對人眼、鼻等有刺激作用。易溶于水和乙醇。具有還原性,尤其是在堿性溶液中,還原能力更強。能燃燒,蒸氣與空氣形成爆炸性混合物,爆炸極限7%-73%(體積)。2017年10月27日,世界衛生組織癌癥研究機構公布的致癌物清單中,將甲醛放在一類致癌物列表中。2019年7月23日,甲醛被列入有毒有害水污染物名錄(第一批)。
近年來各地都提倡多與自然接觸,多呼吸室外的新鮮空氣,其中一部分原因就是密閉空間極其容易引發甲醛超標的危害,而還有許多人對于甲醛沒有一個正確的概念,覺得是危言聳聽。且由于經濟發展和社會活動等影響,租房一族越來越多,尤其是在北上廣一帶,所以甲醛問題所造成的危害是我們必須要時刻關注的。
近日,中國科學院城市環境研究所研究員賀泓研究組長期從事室溫催化降解甲醛研究,發現表面羥基在甲醛氧化反應過程中具有重要作用。
氧空位是活化水產生表面羥基的重要活性位點,高溫還原是產生氧空位的手段之一。賀泓研究組系統研究了高溫還原對Pd/TiO2催化劑室溫氧化甲醛的影響,證明高溫還原可顯著提高Pd/TiO2在室溫氧化HCHO的能力。表征結果表明,高溫還原能誘導更強的金屬載體相互作用,有利于活化O2和H2O,產生高活性的氧和羥基物種,可將甲酸鹽直接轉化為CO2和H2O。
高溫處理通常會引起貴金屬燒結團聚,但該研究發現高溫并未引起Pd顆粒團聚反而促進了Pd的分散,研究推測可能是因為高溫還原導致TiO2表面產生氧缺陷并提升Pd納米顆粒的流動性,Pd粒子在擴散過程中被載體的氧缺陷捕獲。相關成果發表在Applied Catalysis B: Environmental和Topics in Catalysts上,助理研究員李要彬為第一作者,賀泓為通訊作者。
為進一步從多角度深入剖析表面缺陷對Pd/TiO2催化劑Pd顆粒分散度的影響以及室溫氧化甲醛的構效關系,研究組對載體前進行處理,在TiO2表面構建Ti3+缺陷,在制備過程中利用缺陷錨定Pd離子,從而制備高分散的Pd/TiO2催化劑。表征結果表明,高溫還原后TiO2表面產生Ti3+缺陷,進而增強金屬-載體相互作用穩定Pd粒子。
隨著Pd分散度增加,氫溢流作用增強,Pd/TiO2催化劑表面出現更多的氧空位,在Pd與氧空位的協同作用下進一步增加了Pd納米顆粒周圍的電子云密度,Pd活性位點和氧空位位點的活性均得到極大提升。因此,催化劑表面活性氧物種增多,提升了HCHO催化性能。相關成果發表在Applied Catalysis B: Environmental上,博士生王春穎為第一作者,賀泓、李要彬為共同通訊作者。
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