【儀表網(wǎng) 儀表研發(fā)】甲醛是典型的室內(nèi)空氣污染物，具有致畸和致癌作用。傳統(tǒng)的吸附/吸收甲醛凈化技術(shù)易產(chǎn)生二次污染，且實際應(yīng)用時難以達到國家規(guī)定的室內(nèi)空氣質(zhì)量標準。有別于傳統(tǒng)的吸附/吸收除醛技術(shù)，甲醛常溫催化氧化技術(shù)借助納米催化劑自身晶格氧或活化吸附氧誘導(dǎo)催化反應(yīng)，在常溫常壓條件下實現(xiàn)甲醛完全礦化，具有、環(huán)保等特性，有廣闊的應(yīng)用前景，開發(fā)的甲醛常溫凈化技術(shù)是當(dāng)前的研究熱點。
 

　　針對傳統(tǒng)過渡金屬氧化物實現(xiàn)甲醛完全催化氧化時溫度的局限性，中國科學(xué)院地球環(huán)境研究所研究員黃宇團隊近期通過相界面構(gòu)筑、晶面調(diào)控等手段，研發(fā)出系列常溫催化材料，用于室內(nèi)低濃度甲醛的降解凈化，并揭示了其對甲醛催化氧化中間產(chǎn)物及過程的影響機理。相關(guān)研究成果發(fā)表于Applied Catalysis B: Environmental，Chemical Engineering Journal，Environmental Science & Technology 等期刊。
 

　　甲醛氧化轉(zhuǎn)化成甲酸的過程是甲醛氧化反應(yīng)的決速步之一，此過程中反應(yīng)能壘較高，需較高溫度才能實現(xiàn)。基于分子氧O2活化對甲醛氧化反應(yīng)的重要作用，該團隊研發(fā)出碳包覆金屬Co納米顆粒(Co@NC)，該材料在室溫下對甲醛有較高的穩(wěn)定去除能力，且其催化性能受濕度影響較小(Applied Catalysis B: Environmental 2019, 258, 117981)。此外，該團隊成功制備氧化鋯同質(zhì)異相結(jié)(TMZ)，有效地促進分子氧在界面的活化。并采用DFT計算和原位紅外光譜聯(lián)用技術(shù)，提出TMZ異相結(jié)界面存在甲醛常溫催化的D-H + Mvk新機制，其決速步驟為甲醛C-H解離的活性H原子與表面晶格氧的結(jié)合。此工作豐富了甲醛常溫催化反應(yīng)路徑，為去除甲醛的常溫催化材料的設(shè)計提供了理論支撐(Chemical Engineering Journal 2020, 380, 122498)。進而，團隊與香港理工大學(xué)教授李順誠合作，調(diào)控了MnOx–CeO2 (MCO)三個主要優(yōu)勢晶面族，系統(tǒng)揭示了其對氧空位的形成和定量效應(yīng)、催化活性區(qū)域和酸性活性位點的影響(Environmental Science & Technology, 2019, 53, 18, 10906-10916)。目前，系列甲醛凈化新材料已實現(xiàn)規(guī)模化生產(chǎn)，為常溫催化材料的規(guī)?；瘧?yīng)用奠定了基礎(chǔ)。
 

　　以上工作得到國家重點研發(fā)計劃納米科技重點專項(2016YFA0203000)、國家自然科學(xué)基金、中科院百人計劃項目資助。
 

　　圖1. Co@Nc室溫催化氧化甲醛的示意圖和反應(yīng)路徑C(上)(源自Applied Catalysis B: Environmental 2019, 258,117981.)；MnOx–CeO2催化劑晶面調(diào)控和活性中心研究及其在空氣凈化器件小試(下)(源自Environmental Science & Technology, 2019, 53, 18, 10906-10916)。

 

　　圖2. ZrO2單斜-四方異相結(jié)界面上甲醛常溫催化D-H + Mvk新機制(源自Chemical Engineering Journal 2020, 380, 122498)。