【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國科學技術大學曾杰教授課題組在高熵合金催化劑的設計制備領域取得重要進展。研究人員提出了一種基于合金化效應設計、制備用于丙烷脫氫的高熵合金催化劑的方法，通過金屬助劑的逐步引入與合金化效應的平衡，構筑出表面富集孤立鉑位點的高熵合金催化劑。該催化劑對丙烷脫氫反應展現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，尤其具有超高的丙烯生成速率。相關成果以“Progressive fabrication of a Pt-based high-entropy-alloy catalyst toward highly efficient propane dehydrogenation”為題發(fā)表于《德國應用化學》雜志(Angew. Chem. Int. Ed. 2024,e202419093)。
 

　　高熵合金因其巨大的組成空間、獨特的結構以及優(yōu)異的穩(wěn)定性，展現(xiàn)出優(yōu)于傳統(tǒng)單金屬或二元合金的催化性能，成為多相催化領域的熱點材料。盡管前人已報道了一些高熵合金催化劑的篩選/設計策略，傳統(tǒng)的試錯法仍占主導，限制了高效催化劑的探索。因此，亟需發(fā)展合理的設計策略，推動高熵合金的合成及催化應用。另一方面，物理化學性質(zhì)的差異使得金屬助劑對鉑基丙烷脫氫催化劑的幾何電子結構具有不同的影響。進而對合金效應的深入理解可以為設計制備高效丙烷脫氫高熵合金催化劑提供理論依據(jù)。
 

　　研究人員通過對鉑基二元合金體系的深入研究發(fā)現(xiàn)銅、錫、金和鈀對鉑展現(xiàn)出稀釋、包覆、表面富集以及不均一效應。經(jīng)金屬助劑的依次引入，逐步實現(xiàn)了對鉑物種的稀釋、孤立、表面富集以及高熵化穩(wěn)定，最終制備得到表面富集孤立鉑位點的高熵合金催化劑。
 

圖1.基于合金化效應逐步設計與構筑高熵合金催化劑
 

　　催化研究表明，合金元素逐步引入帶來的結構變化對應地實現(xiàn)了丙烷脫氫催化選擇性、活性及穩(wěn)定性的提升。所制備的高熵合金催化劑在550攝氏度常規(guī)測試條件下200小時內(nèi)無明顯失活。此外，在354每小時的高空速條件下，所制備高熵合金催化劑在550及600攝氏度下均展現(xiàn)出超高的丙烯生成速率，優(yōu)于已報道的鉑基多元合金催化劑。該工作對合金化效應的深刻理解和靈活應用實現(xiàn)了高熵合金催化劑的定向構筑，為高熵合金設計制備提供新思路，有望加速催化劑的開發(fā)與研究。
 

圖2.丙烷脫氫催化性能研究
 

　　該項研究受到國家自然科學基金委、中國科學院和科技部等的資助。曾杰教授、嚴涵特任副研究員為該論文的通訊作者，博士生羅均為論文的第一作者。