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傳感器的構建在危險化學品分析、生物標志物檢測和體內成像中發揮著重要作用,對環境監測和安全監控具有重要意義。基于探針的傳感器是最常用的痕量分析方法之一,具有高靈敏度、高特異性和快速響應等優勢。作為最常用的加載探針的介質,液相有利于探針分子與目標分析物進行有效碰撞,從而提高反應速度和效率。然而,液體介質中的自由體積擴散特性會導致反應信號的分散,從而引起來自痕量分析物的信號進一步減弱,這將影響痕量檢測的靈敏度。水凝膠作為含有聚合物網絡和液相分散介質的材料,可通過聚合物鏈的非共價作用以及聚合物網絡的篩分效應限制溶質擴散。然而,對于各向同性的水凝膠體系,擴散性質的受限可能會降低反應的有效碰撞,使得檢測反應靈敏度下降。發生在兩相界面處的化學反應受體系化學勢影響,可同時避免溶液自身擴散并限制反應物遷移方向。因此,探索一種可靠的方法,在水凝膠體系構建存在非對稱擴散性質的反應界面,在保持快速反應的同時有效地限制信號擴散,對痕量檢測靈敏度的提升具有重要意義。基于此,中國科學院新疆理化技術研究所爆炸物傳感檢測團隊通過非對稱擴散行為對信號分子的限制作用,設計了雙層水凝膠體系以增強傳感信號,實現了納克級別亞硝酸鹽的比色識別。
研究人員設計了一種雙層水凝膠體系,其中,聚丙烯酰胺(PAM)進行采樣并實現重氮化亞硝酸鹽的瞬時反應,聚乙烯醇(PVA)用于耦合顯色反應實現對亞硝酸鹽的識別。為了破壞兩種緊密接觸的水凝膠的擴散對稱性,通過調控合成方法將PAM和PVA水凝膠之間的孔徑比控制為10,擴散系數比控制為1.7。結果表明,顯色產物在水凝膠法向的擴散具有明顯的受限趨勢,且面內擴散由于PAM和PVA水凝膠的非對稱擴散性質也得到有效的限制。基于此原理設計的傳感器對亞硝酸鹽的裸眼檢測限達到2.898納克,體現出優異的靈敏度和抗干擾性。檢測圖像對目標物精確幾何結構的良好重現性進一步證明了擴散控制對增強傳感信號以及構建適用于實際場景的高性能便攜式檢測裝備的重要性,為針對痕量固體樣品識別的傳感器設計提供了理論基礎。
相關研究成果發表于《Sensors and Actuators B: Chemical》,新疆理化技術研究所為唯一完成單位,博士生張天實與胡曉云為共同第一作者,導師竇新存研究員為通訊作者。該研究工作得到中科院西部之光、國家自然科學基金、中國科學院青年創新促進會、中國科學院從0到1原始創新及國家高層次人才等項目的資助。
a)具有非對稱擴散特征的水凝膠體系示意圖。b)界面擴散反應從兩相初始接觸到擴散平衡過程示意圖。c)用于亞硝酸鹽檢測的雙層水凝膠比色檢測測儀工作原理示意圖。
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